Foi duque de Nápoles sendo co-regente com seu pai a partir de 850 e depois sucessor de seu pai, após a morte deste em 865, como duque Gregório III de Nápoles. Ele governou por 5 anos e 7 meses.
Gregório III é descrito como um homem erudito, fluente em grego e latim.
Em 859, Gregório recebeu o título bizantino de “magister militum” (mestre dos soldados), mesmo título que seu pai já havia recebido. Em maio daquele ano, uma expedição conjunta maciça de Salerno, Nápoles e Amalfi marchou sobre Cápua, liderada por Gregório, seu irmão Cesário e um cunhado de ambos. O conde Lando I de Cápua estava paralisado na época e o filho dele, Lando II, pegou em armas para defender a cidade. Durante os combates, o irmão de Gregório, Cesário, foi capturado.
Em 866, Gregório acompanhou o Imperador Romano-Germânico e Rei da Itália Luís II “o Jovem” contra Cápua, Salerno e Amalfi. No entanto, no ano seguinte, recomendou a si mesmo e seu ducado ao imperador bizantino Basílio I (que passou a reinar após o assassinato de seu antecessor) e começou a cunhar moedas bizantinas com a efígie de Basílio.
Em janeiro de 870, Gregório adoeceu gravemente, vindo a falecer em março. Foi sucedido por seu filho Sérgio II.
Não se conhece o nome de sua esposa, com quem teve 2 filhos.