Em 829, o imperador Luís I concedeu a Sunifredo uma propriedade em Narbona, que já havia pertencido a seu pai, Borel.
Ele se estabeleceu como conde na área conhecida como Marca da Espanha (ou marquesado), ao sul dos Pirineus. Parece que ele liderou uma revolta da população indígena (visigótica) contra Bernardo de Septimania. Também conquistou Cerdanha e Urgel na década de 830, impedindo a expansão mourisca.
Supõe-se que o marquesado de Sunifredo era Septimania, mas isso não pode ser confirmado sem sombra de dúvida. Não há indicação da data de sua nomeação.
Ele foi morto em um contra-ataque por Guilherme, filho de Bernardo de Septimania.