Foi cognominado "o Grande". Raimundo nasceu menos de um mês antes do assassinato de seu pai. Ele só tinha uma irmã mais velha, então sucedeu ao pai como co-governante de Barcelona, junto com o tio paterno Berengário Raimundo. Levantou-se a suspeita de que este teria orquestrado o assassinato do irmão. Após ser julgado e condenado, em 1097 o tio Berengário Raimundo foi forçado ao exílio, e o jovem Raimundo Berengário passou a governar sozinho, como Raimundo Berengário III, conde de Barcelona, de Girona e de Osona. 
Durante seu governo, os interesses catalães se estenderam por ambos os lados da cordilheira dos Pireneus (fronteira natural entre as atuais França e Espanha). Por casamento ou vassalagem, ele incorporou quase todos os condados catalães, exceto o condado de Urgel e Peralada. Em 1111, herdou o condado de Besalú e em 1117 o condado da Cerdanha. A partir de seu casamento com Dulce, em 1112, foi conde consorte da Provença, como Raimundo Berengário I da Provença. 
Estabeleceu relações com as repúblicas marítimas italianas de Pisa e Gênova. Juntou-se a elas em cruzada contra os mouros de Maiorca e de Ibiza. Com a ajuda mais uma vez de Pisa, Raimundo também marchou sobre dependências mouras na Península Ibérica, como Valência e Tortosa. 
Em seus últimos anos de vida, ingressou na Ordem dos Templários. 
Raimundo casou-se três vezes, com geração do primeiro e do terceiro casamentos. Dulce foi sua terceira esposa. Tiveram 7 filhos.