Conhecido como Arnulfo “o Grande” ou Arnulfo “o Velho”.
Com a morte do pai em 918, Arnulfo tornou-se conde da Flandres [1], enquanto seu irmão Adalolfo sucedeu o pai no condado da Bolonha. Em 933, Adalolfo faleceu e Arnulfo tomou posse do condado da Bolonha que, mais tarde, passaria a um sobrinho.
Arnulfo expandiu muito o território flamengo para o sul. Durante esse processo de expansão, Arnulfo inevitavelmente teve conflitos com os normandos, que tentavam proteger sua fronteira norte. Em 942, Arnulfo havia concordado em se encontrar com o líder dos normandos, Guilherme I da Normandia (dito “Espada Longa”; era de origem víquingue; viveu entre 910-942), para resolver uma disputa de terras, porém Guilherme I foi assassinado, possivelmente por instigação do conde Arnulfo. A ameaça víquingue foi diminuindo durante os últimos anos da vida de Arnulfo, e ele voltou suas atenções para a reforma do governo flamengo.
Após a morte de seu filho em 962, o conde Arnulfo foi obrigado a ceder Artois, Ostrevant, Pontieu e Amiens ao rei dos francos ocidentais, Lotário (que reinou entre 954-986), a fim de garantir o apoio deste último à sucessão do neto infantil do conde Arnolfo ao condado de Flandres.
Ele faleceu em 964, supostamente assassinado pelo conde Herluin de Pontieu, em vingança pelo assassinato de Guilherme I.
O conde Arnulfo parece ter sido casado duas vezes. Da primeira esposa, cujo nome se desconhece, teria tido uma filha. Adela de Vermandois teria sido sua segunda esposa.
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[1] O condado da Flandres correspondia à área que é hoje o noroeste da Bélgica e o sudoeste dos Países Baixos.